ทิศเหนือ ติดต่อกับอำเภอฮอด (จังหวัดเชียงใหม่) อำเภอบ้านโฮ่ง และอำเภอทุ่งหัวช้าง

ทิศตะวันออก ติดต่อกับอำเภอทุ่งหัวช้าง และอำเภอเถิน (จังหวัดลำปาง)

ทิศใต้ ติดต่อกับอำเภอเถิน อำเภอแม่พริก (จังหวัดลำปาง) และอำเภอสามเงา (จังหวัดตาก)

ทิศตะวันตก ติดต่อกับอำเภอสามเงา (จังหวัดตาก) และอำเภอดอยเต่า (จังหวัดเชียงใหม่)

อำเภอลี้เป็นเมืองที่มีประวัติศาสตร์ความเป็นมาเก่าแก่ โดยได้ก่อตั้งเมืองมาตั้งแต่สมัยกรุงสุโขทัย ก่อนปี พ.ศ. 1800 มีพระนางจามะรี เป็น

ราชธิดาของเจ้าเมืองหลวงพระบาง เป็นหัวหน้าในการอพยพผู้คนหลบหนีลี้ภัยข้าศึกและโรคระบาดจากเมืองหลวงพระบางลงมายังทางทิศใต้สู่แคว้นล้านนา

ได้สร้างเมือง ณ บริเวณวัดพระธาตุดวงเดียว เนื่องจากมีลักษณะภูมิประเทศเหมาะสม มีสายน้ำ 3 สายมาบรรจบกัน ปัจจุบันเรียกว่า "แม่ลี้" "แม่แต๊ะ" และ

"แม่ไป" จึงตั้งชื่อเมืองว่า เมืองลี้ เมืองลี้เจริญรุ่งเรืองตลอดมา จวบจนทางกรุงสุโขทัยได้ยกทัพมาตี โดยกวาดต้อนผู้คนและทรัพย์สินไปยังกรุงสุโขทัย

เมืองลี้จึงกลายเป็นเมืองร้างต่อมามีผู้คนอพยพมาจากเมืองเชียงใหม่ ลำพูน เถิน และตาก เข้ามาตั้งหลักแหล่งอยู่อาศัยจนถึงกลางสมัยกรุงรัตนโกสินทร์

เจ้าเมืองลำพูนหรือนครหริภุญไชยได้แต่งตั้งเจ้าเมืองมาปกครองและตั้งเป็นเมืองลี้ขึ้นอีกครั้งหนึ่ง และในปี พ.ศ. 2454 ได้เปลี่ยนแปลงฐานะเป็น อำเภอเมืองลี้ จนกระทั่งในปี พ.ศ. 2460 จึงเปลี่ยนชื่อเป็น อำเภอลี้ โดยตั้งแต่ได้รับการยกฐานะเป็นอำเภอจนถึงปัจจุบันรวมเป็นเวลาเกือบร้อยปีแล้วบริเวณที่สร้าง

เมืองลี้ในอดีตปัจจุบันยังคงปรากฏหลักฐานซากกำแพงเมืองให้เห็นบริเวณวัดพระธาตุดวงเดียว วัดพระธาตุห้าดวง วัดพระธาตุแท่นคำ วัดลี้หลวง วัดโปงกาง

(ปัจจุบันวัดนี้เป็นวัดร้าง) ซึ่งวัดดังกล่าวตั้งอยู่บริเวณ 2 ข้างทางถนนลำพูน-ลี้ ในเขตพื้นที่หมู่ที่ 4 หมู่ที่ 6 และหมู่ที่ 15 ตำบลลี้